中国科大发展应变工程调控自旋极化新方法

中国科学技术大学自旋磁共振实验室王亚、王孟祺团队在高压物理与量子传感的交叉前沿领域取得重要进展。团队针对极端压力下金刚石氮空位（NV）色心量子探针的失效机理开展研究，首次通过实验揭示了应变对自旋-光学动力学的调控机制，并基于该机制在纳米尺度实现了自旋极化反转。研究成果于4月6日以“Strain-engineered nanoscale spin polarization reversal in diamond nitrogen-vacancy centers”为题在线发表于国际学术期刊《物理评论快报》。

极端压力是调控物质状态的关键热力学手段，在发现新物态、揭示新物理规律方面发挥着重要作用。然而，高压环境下原位微观磁学表征技术的匮乏，长期制约着研究者对材料磁性相变、超导转变等量子行为的微观理解。

金刚石NV色心因其与金刚石对顶砧（产生极端压力的核心装置）的高度兼容性，以及纳米尺度的磁探测能力，成为近年来高压原位表征的重要工具。中国科大团队长期致力于高性能量子传感器的技术研发与高压科学前沿交叉应用，于2024年发展晶向应力调控关键技术，首次将该类量子传感器的稳定工作压力提升至百万大气压（100GPa）以上，同时发展高灵敏磁成像技术，揭示了矿物在高压下的磁性转变[Nature Communications 15, 8843 (2024)]。

随着压力提升，金刚石对顶砧砧面应力环境更为复杂。在复杂应力下理解NV色心量子探针磁探测性能退化乃至失效的微观机制，成为发展下一代高压量子传感器的核心基础，也有望将应变工程发展为突破传统光学调控方法的局限的普适性手段。

为此，研究团队创新发展了光探测磁共振局域应力场测量与皮秒精度荧光动力学测量的协同表征技术，系统阐明了应变对NV色心自旋-光学动力学的调控机制。研究发现，强对称性破缺应变像一双“无形的手”，从两个方向协同“拧动” 自旋极化的方向：1）激发态自旋混合：应变抑制激发态上系间窜越（ISC）过程的自旋选择性，相当于松开了自旋极化的“原有固定”；2）单重态跃迁分支改变：应变显著改变单重态回到基态的下ISC跃迁分支比，使系统更倾向于向极化反转状态布居，相当于为自旋极化“重新定向”。两个效应协同作用，最终使NV色心光泵浦后实现自旋极化的反转。

基于这一全新的物理机制，团队通过精准构筑局域应变梯度场，在突破光学衍射极限的纳米尺度区域内，成功实现了应力梯度诱导的可控自旋极化“拧转”。

图：(a) 金刚石对顶砧高压装置。(b)破坏对称性的应力梯度下的自旋极化反转现象示意图。(c)-(f) 不同应力区域NV色心的ODMR光谱。

这一成果突破了传统光子学调控方案(如Purcell微腔、光子晶体腔等)仅能调控量子光源自发辐射通道、无法对局域非辐射跃迁过程实现精准操控的技术瓶颈，为自旋系统的局域量子操控与纳米尺度量子相干调控提供了全新的实验方法与技术路径，也为极端压力下设计应力调控的高性能量子探测手段奠定了关键基础。

我校博士研究生刘志贤、孙家豪、徐甘雨为论文共同第一作者，王亚教授、王孟祺副教授为论文共同通讯作者。研究工作得到了国家自然科学基金、科技部等项目的支持。